這時海內漸漸太平，李世民於是專心一意讀經史子集，在洛陽設立文學館以接待四方纔學之士。行台司勳郎中杜如晦等十八人為學士，每次在閣下輪流值班，李世民則降低身份以溫和態度與學士們討論經義，有時談論到半夜才結束。
不久，竇建德舊將劉黑闥舉兵造反，占據洺州。武德四年十二月，李世民統領全軍向東去討伐他。
武德五年正月，李世民進軍肥鄉，分兵斷絕劉黑闥運糧的通道，雙方對峙兩個月。劉黑闥被迫求戰，率領步兵、騎兵二萬人，南渡洺水，早晨便迫近官軍。李世民親自率領精銳騎兵，攻擊劉黑闥的騎兵，攻破了他，乘勝衝擊踐踏他的步兵，敵兵崩潰，斬首級一萬多。先前李世民派人築壩堵塞洺水上流使水流變淺，讓劉黑闥得以渡水。等到作戰之時，才命令挖開攔河壩，大水衝到，一丈多深，敵兵已經戰敗，逃到水中都淹死了。劉黑闥與二百多騎兵往北逃到突厥，李世民全部俘虜了劉黑闥的部眾，河北平定。當時徐圓朗帶兵在徐、兗二州阻礙李世民，李世民這時便迴師討伐平定了徐圓朗，於是河、濟、江、淮所有州郡城鎮都平定。十月，李淵加授李世民左右十二衛大將軍，李世民的天策上將府遂成為唐朝最高統帥部。
唐高祖在晉陽起兵反隋，都是李世民的計謀。高祖對李世民說：“如果大事能成，天下都是你創下的，我一定立你為太子。”李世民跪拜推辭。等到高祖成為唐王，手下的將領大臣也請求立李世民為世子，高祖準備立他時，李世民堅決推辭才作罷。
太子李建成性情寬厚隨性，喜好酒色和打獵；齊王李元吉有很多過失，兩人都不受高祖寵愛。而李世民的功勞和名聲日漸顯赫，高祖常常有意讓他取代李建成做太子。李建成心裏不安，就和李元吉合謀，一起排擠李世民，各自拉攏培植自己的黨羽。
高祖晚年寵幸的妃嬪很多，生下的小王子有二十人。這些妃嬪的母親們爭相結交各位年長的王子來鞏固自己的地位。李建成和李元吉趁機討好各位妃嬪，諂媚奉承、賄賂饋贈無所不用，以此求得高祖的寵愛。有人說他們還與張婕妤、尹德妃有不正當關係，皇宮內部的事情隱秘，沒人能證實。
當時，東宮、各位王公、公主的府邸以及後宮親戚們在長安城中橫行霸道，肆意做違法的事，主管官員不敢查問。李世民住在承乾殿，李元吉住在武德殿後院，他們和高祖的宮殿、東宮之間日夜可以隨意通行，沒有任何禁令限製。太子和兩位親王出入高祖的宮殿，都可以騎馬、攜帶弓箭刀具等雜物，相遇時就像普通家人一樣行禮。太子的命令、秦王和齊王的教令與皇帝的詔書敕令同時並行，主管官員不知道該聽從哪一個，隻能根據收到命令的先後順序來執行。隻有李世民不討好各位妃嬪，這些妃嬪就爭相稱讚李建成、李元吉，而說李世民的壞話。
李世民平定洛陽後，唐高祖派貴妃等人前往洛陽挑選隋朝的宮女，並沒收府庫中的珍寶財物。貴妃等人私下向李世民索要珍寶貨物，還為自己的親屬求官，李世民說：“珍寶財物都已登記在冊並上奏朝廷，官職應當授予賢能有功之人。”一概沒有答應，因此貴妃等人更加怨恨他。
李世民因為淮安王李神通有功，賞賜給他幾十頃田地。張婕妤的父親通過張婕妤向高祖求要這塊地，高祖親手寫下敕令賞賜給他，李神通因為李世民的教令在先，不肯把田地讓出來。張婕妤向高祖告狀說：“陛下敕令賞賜給我父親的田地，被秦王奪走賞給了李神通。”高祖於是發怒，斥責李世民說：“我的手敕還不如你的教令管用嗎！”
有一天，高祖對左仆射裴寂說：“這個兒子長期在外掌握兵權，被書生們教唆，已經不再是以前那個聽話的兒子了。”尹德妃的父親尹阿鼠驕橫跋扈，秦王府的屬官杜如晦經過他家門口，尹阿鼠的幾個家童把杜如晦拉下馬，毆打他，打斷了一根手指，還說：“你是什麽人，竟敢經過我家門口不下馬！”尹阿鼠擔心李世民向高祖告狀，搶先讓尹德妃上奏說：“秦王身邊的人欺淩侮辱我家人。”高祖又發怒斥責李世民說：“我妃嬪的家人尚且被你的手下欺淩，何況普通百姓呢！”李世民反複辯解，但高祖始終不相信他。
李世民每次在宮中陪同皇帝宴飲時，麵對各位妃嬪，總會思念早逝的母親太穆皇後，惋惜她沒能親眼見到皇帝擁有天下，有時會抽噎流淚。高祖看到他這樣就很不高興。各位妃嬪趁機暗中一起詆毀李世民說：“天下幸好太平無事，陛下年紀也大了，本該安心享樂，可秦王卻常常獨自哭泣，這分明是憎恨我們這些人啊。等陛下百年之後，我們母子必定不會被秦王容納，恐怕連一個活口都留不下來！”說著就一起哭泣，還說：“皇太子仁愛孝順，陛下把我們母子托付給他，他一定能保全我們。”高祖聽了也為之傷感。從此不再有更換太子的想法，對李世民的態度漸漸疏遠，而對李建成、李元吉則日益親近。
武德七年，突厥侵犯邊境，李世民與突厥軍在豳州相遇，他帶領一百騎士隨從與突厥首領會談，結盟後突厥軍撤離。武德八年，李世民晉升為中書令。
李建成、李元吉和後宮妃嬪們日夜在高祖麵前詆毀李世民，高祖相信了他們的話，準備治李世民的罪。陳叔達勸諫道：“秦王為天下立下大功，不能罷免他。況且他性情剛烈，如果加以壓製挫傷，恐怕承受不住憂憤，或許會引發難以預料的疾病，陛下到時候後悔也來不及了！”高祖這纔打消了治罪的念頭。李元吉秘密請求殺掉秦王，高祖說：“他有平定天下的功勞，罪狀還沒有明確顯現，用什麽理由殺他呢！”
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