義寧二年五月，隋恭帝楊侑禪位於李淵，李淵改國號為唐，建元武德，封李世民為尚書令、右武侯大將軍，進封秦王，加授雍州牧。
武德元年七月，薛舉入侵涇州，李世民率眾軍加以討伐，不勝而迴。九月，薛舉死，其子薛仁杲繼立。李世民又被任命為元帥討伐薛仁杲，兩軍在折墌城相持不下，雙方挖深溝築起高高營壘相持六十多天。薛軍十多萬，軍隊的氣勢強盛，多次前來挑戰，李世民按兵不動以挫敗他的銳勢。薛軍糧食已完，薛軍將領牟君才、梁胡郎前來投降。李世民對諸將軍道：“敵軍銳氣喪失衰退了，我軍當攻取他們。”於是派將軍龐玉先在淺水原南紮陣以引誘敵人，敵將宗羅睺集中軍隊前來抗擊，龐玉軍幾乎失敗。不久李世民親統大軍出其不意覆蓋了淺水原北。宗羅睺遠遠望見，再次迴軍抗拒。李世民率領精銳騎兵數十人攻入敵陣，他與軍隊裏外配合一齊奮力攻擊，宗羅睺全軍潰敗，李世民斬賊首級數千個，掉入山澗山穀而死者不可勝計。李世民率領隨從二十多個騎兵追趕逃跑敵軍，筆直奔赴折墌城而追逐敵軍。薛仁杲十分恐懼，環城守衛。將晚，李世民大軍陸續到來，四麵合圍。第二天早晨，薛仁杲請降，李世民俘虜他的精兵一萬餘人，男女五萬口。
不久諸將祝賀，有人趁機問道：“剛開始大王野戰攻破敵人，但敵人還保有堅固城池，而大王沒有攻戰之器具，用輕騎兵轉戰追逐，不等待步兵，直接迫於敵人城下，我們都懷疑你不能取勝，然而竟然攻下了城池，這是什麽緣故？”李世民道：“這是用權宜之計逼迫他，使他們的計謀沒有機會發出，因為這個原因戰勝。宗羅睺依靠往年取勝，加之長期養足了銳氣，見我軍不出，心中對我輕視。現在敵軍見我出戰，十分高興，全部軍隊前來作戰，雖然我已擊破他，但擒捉殺掉的還少。假若不急速追逐，敵軍迴軍投入折墌城，仁杲收攏安撫，那就不可能戰勝了。再說敵軍兵眾都是隴西人，戰敗逃散，來不及迴顧，敗逃到隴外，則折墌城自然空虛，我軍隨後壓上，敵人因恐懼而投降。這些可謂是已定的計劃，諸君難道全都看不見嗎？”諸將道：“這不是普通人所能趕得上的。”此戰繳獲精銳騎兵很多，李世民仍令薛仁杲兄弟及敵帥宗羅睺、翟長孫等率領。李世民與他們遊樂騎射，沒有什麽距離隔閡。投降的敵將感恩並懾於李世民的威勢，都願意以死報效。當時李密剛剛歸附，李淵命令李密騎驛馬到豳州迎接李世民。李密見李世民天姿英明威武，軍威嚴肅，悚懼歎服，私下對殷開山道：“真是英明之主啊。不是這樣，憑什麽來平定禍亂呢？”李世民凱旋，在太廟獻捷。李淵封其為太尉、陝東道行台尚書令，鎮守長春宮，關東兵馬全部受他節製排程。不久又加授左武侯大將軍、涼州總管。
武德二年十月，劉武周部下宋金剛攻陷澮州，軍隊氣勢強盛。李淵因為王行本還占據蒲州，呂崇茂在夏縣反叛，晉、澮二州接連陷落，關中震動驚駭，於是下手令道：“賊人氣勢像這樣厲害，難以與他們爭勝負，應該拋棄河東之地，隻守住關西就好了。”李世民上表道：“太原是王業的基礎，國家的根本，河東富裕是京城的憑借。假若全部拋棄，臣感到憋悶遺憾。希望能借臣精兵三萬，必定能消滅平定劉武周，克複汾、晉。”李淵於是調遣全部關中兵馬給李世民，又親自駕臨長春宮為李世民送行。
十一月，李世民率軍隊奔赴龍門關，踏冰而渡過黃河，進駐柏壁，與敵將宋金剛對峙。不久永安王李孝基在夏縣被打敗，於筠、獨孤懷恩、唐儉都被敵將尋相、尉遲敬德所俘，將要迴到澮州去。李世民派殷開山、秦瓊在美良川攔截，大破敵軍，尋相等人僅僅本人逃脫，李世民全部俘虜他的部眾，再迴到柏壁。於是眾將都請戰，李世民道：“宋金剛是奔走千裏的孤軍，深入我地，精兵強將，都在這裏。劉武周占據太原，專門依靠宋金剛來抵抗。士卒雖多，內裏實際很空虛，意在速戰。我鞏固營壘，養精蓄銳以挫他的鋒芒，等到他糧盡計窮，自會逃跑。”
武德三年二月，宋金剛終於因為軍眾饑餓而逃遁，李世民率軍直追到介州。宋金剛排列軍陣，南北七裏長，以抗拒官軍。李世民派總管李世積、程咬金、秦瓊抵擋宋金剛的北麵軍隊，翟長孫、秦武通抗擊宋金剛南麵的軍隊。諸軍戰鬥稍稍退卻，被敵兵所戰勝。李世民率精銳騎兵攻擊宋金剛，衝擊他行陣的後部，敵眾大敗，追打數十裏。尉遲敬德、尋相率領殘部八千人歸降，李世民仍舊命尉遲敬德統率，與李世民的軍營混在一起，屈突通害怕尉遲敬德發動叛變，以此向李世民請求不要讓尉遲敬德領兵。李世民道：“過去蕭王對人推心置腹，使人都能盡力效命，現在委任尉遲敬德，又何必疑懼。”這時劉武周奔到突厥，並、汾二州又全部恢複了舊地，李淵詔命就在軍中加拜李世民為益州道行台尚書令。
武德三年七月，李世民統率各軍在洛陽攻打王世充，軍隊駐紮在穀州。王世充率精兵三萬在慈澗紮陣，李世民用輕騎兵引逗他。當時眾寡不敵，李世民陷入重圍，左右的人都很恐懼。李世民命令左右的人先行歸營，獨自一人率軍在最後。王世充麾下勇將單雄信率數百騎兵夾道進逼，爭先進攻，李世民幾乎被他活捉。李世民張弓箭左右射敵，敵人沒有一個不是應弦而倒，還俘虜了王世充的大將燕頎。王世充於是將慈澗之兵改移迴到東都洛陽。
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