此時，隋朝遣名將張須陀率兩萬多人討伐，翟讓驚恐之下，企圖逃走，徐世??予以製止。瓦崗軍采取誘敵深入、伏兵襲擊的戰術，將隋軍全部殲滅，張須陀亦戰死。當時，蒲山公李密參與楊玄感反叛，兵敗逃亡。徐世??與浚儀人王伯當知道李密為天下英雄，一同勸說翟讓奉李密為主，以收買人心，擴大影響。
大業十三年，李密自稱魏公，大封官爵。徐世??被授為右武候大將軍，統領本部。
同年，隋朝令江都通守王世充等率軍討伐李密。徐世??使用奇計，在洛水兩岸幾次大敗王世充，李密因此封他為東海郡公。當時河南、山東大水，饑民遍地，隋朝賑給不周，每天餓死數萬人。徐世??向李密進言：“天下大亂，本是為饑。如果我們攻陷黎陽國倉，大事可成矣。”李密聽計，派徐世??帶五千人，自原武渡黃河，掩襲黎陽倉的隋朝守軍。當日攻克，開倉招民眾隨便領糧，十天之間，就招募到兵士二十多萬人。
此後，瓦崗軍內部發生矛盾。翟讓在宴會時，為李密殺死。混亂中，在場的徐世??也被士卒砍了一刀，身受重傷，王伯當急忙喝止，徐世??才得以倖免。李密為穩定人心，派大將單雄信前往撫慰翟讓舊部，將其分別歸屬於徐世??、單雄信、王伯當麾下。
武德元年三月，右屯衛將軍宇文化及在江都弑殺煬帝楊廣。五月，李密派徐世??征討叛將王德仁，以報其殺房彥藻之仇。徐世??擊敗王德仁，迫使其投降唐王李淵。徐世??守黎陽倉，宇文化及率軍四麵攻城，形勢危急。李密親領五百騎兵馳援，徐世??亦從城中向外挖地道，忽然現身城外。兩軍裏應外合，大敗宇文化及，迫使其解圍而去。
此年，太府卿元文都等擁立越王楊侗在洛陽稱帝。皇泰主派使者赦免李密等人，徐世??被重新授為右武侯大將軍，受命討伐宇文化及。
武德元年十月，李密被王世充擊敗，聚集餘眾歸順唐朝。李密原來所統領的屬地都由徐世??接管。
武德二年，徐世??對長史郭孝恪說：“魏公已經歸附大唐，如今這裏的人民土地，是屬魏公所有，我如果上表獻出它們，就是借主人的失敗得利，自己為自己邀功，用來求取富貴，是我認為恥辱的。現在應當一五一十地記錄州縣的名稱數量和軍民的戶口，全部報告魏公，讓魏公自己獻給朝廷，這樣就是魏公的功勞了。”他於是派使者致信李密。使者初到朝廷，李淵聽說徐世??沒有奏表，隻寫信給李密，頗感奇怪。待到使者把徐世??的本意告知李淵，李淵才大悅道：“徐世??感懷主人的恩德、推辭功勞，確實是純臣。”下詔封他為黎陽總管、上柱國，封萊國公。又加授右武候大將軍，改封曹國公，並被賜姓李氏，“附宗正屬籍”，再賜良田五十頃、上等宅第一所。徐世??自此改名李世??。不久後，李淵命李世??統領河南、山東的軍隊抵抗王世充。
九月，河北軍閥竇建德進攻相州，山東道安撫大使、淮陽王李神通率軍逃至黎陽。十一月，竇建德攻陷黎陽，李蓋與李神通、魏徵、同安公主等人一同被俘。李世??率領數百騎兵渡河撤離，但因李蓋被俘，隻得返迴投降。竇建德將李蓋作為人質，仍讓李世??鎮守黎陽。
李世??想要歸順唐朝，但又擔心此舉將禍及其父。他私下與郭孝恪商議後，決定先為竇建德立功，取得其信任，再行圖謀。不久後，李世??在獲嘉襲敗王世充所部，多有斬獲，竇建德因此對他頗為親近。李世??在取得竇建德的信任後，成功勸說他親征河南，企圖借機將其殺死。但竇建德的妻子產子，他因此遲遲未起程。李世??既不能襲取竇建德，謀殺竇建德部將曹旦的計劃又泄漏。隻得與郭孝恪率領幾十名騎兵歸降唐朝。
武德三年四月，李世??隨秦王李世民大敗宋金剛。同年，李世??又隨李世民討伐王世充，奉命接管管州。鄭國太子王玄應企圖攻取管州，李世??將其擊退。李世??又派郭孝恪勸降鄭國榮州刺史魏陸，陽城、汴州也相繼來降。
武德四年，鄭國的鄭州司兵沈悅請求獻出虎牢關降唐，李世??夜間埋伏軍隊接應，佔領了虎牢關，抓獲了鄭國的荊王王行本。又參與擊擒竇建德、降伏王世充。七月，唐軍整軍迴朝。李淵論功行賞，李世民為上將，李世??為下將。他與李世民等二十六人一同身穿金甲、乘著兵車到太廟去報捷。李蓋也從洺州與裴矩等人一起入朝，李淵見到他們後非常高興，恢複了李蓋的官爵。十二月，竇建德舊部劉黑闥率軍數萬進逼宗城。李世??棄城逃往洺州，被劉黑闥追上，損失步軍五千人，“僅以身免”。
武德五年三月，李世??在洺水之戰中擊敗劉黑闥部將高雅賢。七月，李世民進擊自稱魯王的徐圓朗，連取十餘座城池，迫使江淮義軍首領杜伏威入朝。李世民鑒於局勢初定，於是，留李世??與淮安王李神通、行軍總管任瑰等繼續討伐徐圓朗，自己則班師迴朝。經連續升遷，他官拜左監門大將軍。之後，徐圓朗又占據兗州反叛，朝廷授李世??為河南道大總管，前往討伐。不久後，李世??便擒獲徐圓朗，斬其首級獻給朝廷，兗州就此平定。
武德六年八月，李淵命李世??與趙郡王李孝恭、嶺南道大使李靖、懷州總管黃君漢一同討伐江淮義軍首領輔公祏。
武德七年三月，李孝恭、李靖率領水師沿長江而下，李世??率領步兵一萬渡過淮水，攻取輔公祏占據的壽陽，直抵峽石。輔公祏的部將陳正通率兵兩萬屯駐在梁山，又派他的大將馮惠亮統帥水師三萬，用鎖鏈連線大戰船，以阻斷長江的航路。陳正通還在長江西岸構築堡壘，分守水陸兩路，以此抵禦唐軍。李靖等首先攻破陳正通、馮惠亮等人所駐的博山、青林等地，旋即進兵丹楊。輔公祏聞訊後大驚，企圖率殘部棄城東逃。李世??乘勝追擊，在武康縣將其斬殺，並分別捕殺其餘黨。江南自此平定。
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