此時，農民起義烽火已燃遍全國各地，並逐漸形成以李密、竇建德、杜伏威為首的三支主力農民起義軍，他們分別活動在今河南、河北、山東和江淮一帶，以摧枯拉朽之勢瓦解著隋王朝的統治，將隋統治集團及其軍隊主力分隔於江都、洛陽、長安三處，全國陷入四分五裂的狀態。一些隋貴族和地方官吏見隋朝大勢已去，也乘機而起，占據郡縣，建立割據政權，稱王稱帝，隋王朝的統治已是日薄西山、奄奄一息。在這種形勢下，早就心懷異誌的太原留守李淵父子也開始做起兵的準備。
大業十三年四月，李淵在晉陽起兵，並秘密派人召當時還在長安的柴紹夫婦。二人接信後，商議決定讓柴紹立即自長安啟程趕往晉陽，李夫人留下自尋出路。柴紹路遇自河東出發的李建成、李元吉二人，說服李建成打消落草的念頭，三人加緊趕路前往太原。行至雀鼠穀時，聽說李淵已於五月十五日晨宣告起兵，三人相互慶賀，李建成兄弟均稱讚柴紹的主意。
李淵太原起兵後，於六月建大將軍府，授柴紹右領軍大都督府長史之職。七月初五，李淵統甲士三萬於晉陽誓師出發，柴紹兼領馬軍總管。李淵軍將至霍邑時，柴紹先到城下偵察了隋守將宋老生的佈防，迴來後對眾將領說：“老生有匹夫之勇，我師若到，必來出戰，戰則成擒矣。”八月初三，李淵計誘宋老生出城，兩路夾擊，大敗隋軍。李淵軍攻取霍邑後，沿汾水南下，一路攻城掠地，攻下臨汾，平定絳郡，柴紹每戰都當先登城破陣，因功又授右光祿大夫。
十五日李淵軍進至龍門。九月初，隋將屈突通派桑顯和率數千名士卒乘夜襲擊王長諧等軍，王長諧等初戰不利。孫華率精兵渡河援助王長諧，柴紹與史大奈率輕騎兵從側後襲擊桑顯和軍，桑顯和大敗，敗迴河東。十一月初九，李淵率柴紹及諸將攻克長安，擁代王楊侑即位。柴紹進右光祿大夫，封臨汾縣公。
武德元年五月，李淵在長安稱帝，建立唐朝，是為唐高祖。柴紹拜左翊衛大將軍。不久柴紹隨秦王李世民參加統一戰爭。平薛舉父子，破宋金剛，敗王世充，擒獲竇建德，洛陽、虎牢之戰，屢立戰功，因此封為霍國公，賜食邑一千二百戶，並轉為右驍衛大將軍。
武德六年四月，吐穀渾侵擾芳州，唐芳州刺史房當樹逃奔鬆州。二十一日，吐穀渾軍進擾洮、岷二州。五月初五柴紹奉命率兵前去救援。十五日，吐穀渾及黨項侵犯河州，唐河州刺史盧士良將其擊敗。六月，柴紹軍進至岷州。二十九日，柴紹與吐穀渾作戰，被圍困在一山穀中。吐穀渾軍據高臨下射擊柴紹軍，箭如雨下，形勢危急，唐軍將士皆失色。柴紹則臨危不懼，安然而坐，讓人彈奏琵琶，使二美貌女子翩翩對舞。吐穀渾士卒非常奇怪，都放下弓矢相聚觀瞧。柴紹見吐穀渾軍陣容不整，乘其無備，暗遣精騎繞到吐穀渾軍背後，突然襲擊，大敗吐穀渾軍，斬首五百餘級。八月，吐穀渾歸附唐朝。此役，柴紹在被圍情況下，臨危不亂，用美人計迷惑吐穀渾軍，然後乘其不備派精騎迂迴到其背後，突然襲擊，終獲勝利。
同年，柴紹的妻子平陽昭公主去世。
自武德七年三月起，突厥軍不斷入侵唐邊。八月十二日，秦王李世民率軍在五隴阪擊退突厥軍。為配合李世民軍，柴紹於二十三日率軍在杜陽穀擊敗了突厥軍。
武德八年，突厥軍又多次南下攻擾唐邊，十月十七日，突厥軍侵擾鄯州，柴紹奉命前去救援。
武德九年五月，柴紹率軍攻打胡人。六月，秦王李世民率部發動玄武門之變，伏殺太子李建成、齊王李元吉，奪取了皇位繼承權。初七，李淵冊立李世民為皇太子。柴紹拜右衛大將軍。
同年，突厥軍隊仍然多次騷擾唐邊。四月二十五日，突厥侵擾西會州，五月十一日，侵擾秦州，同月侵擾蘭州，六月，突厥侵擾隴州。十五日，突厥侵擾渭州。麵對突厥的不斷入侵，柴紹又奉命率軍出擊，七月初三柴紹在秦州打敗突厥，斬殺突厥特勒一名及將士一千餘級，凱旋而歸。八月初八，玄武門事變後，唐高祖李淵退位。初九，李世民即皇帝位，是為唐太宗。十月，唐太宗大封功臣，柴紹實封一千二百戶。
大業十三年二月起，朔方鷹揚郎將梁師都據朔方郡，起兵反隋，後稱帝，國號梁。唐朝建立後，梁師都依附突厥，經常引突厥軍南下侵擾。唐軍雖多次擊敗梁師都軍，但因其受突厥保護，一直未將其殲滅。
貞觀二年，突厥內部爭鬥，政局混亂，無力繼續庇護梁師都。唐太宗李世民乘機用書信勸其歸降，梁師都不從。太宗乃命夏州都督長史劉旻、司馬劉蘭成伺機出擊。劉旻等數次遣輕騎踐其禾稼，又使反間計，離間其君臣，梁師都國勢漸衰，降唐者接踵而至。梁師都名將李正寶等企圖抓獲梁師都投唐，事情敗露後，降唐。從此，梁國上下更加互相猜忌，劉旻等見時機成熟，上表請求出兵。
唐太宗即命柴紹與殿中少監薛萬均率軍攻打梁師都，同時又遣劉旻等進屯朔方東城進逼。梁師都引突厥兵至城下，唐將劉蘭成偃旗息鼓，按兵不動，待梁師都夜間退兵時，出兵追擊，大敗其軍。突厥發兵救援梁師都，柴紹軍在離朔方數十裏處與其遭遇，柴紹率軍奮勇出擊，大破突厥軍，乘勝包圍朔方城。突厥不敢救援，城中食盡。四月二十六日，梁師都堂弟梁洛仁殺梁師都，舉城投降。唐以其地置夏州。唐軍擊滅梁師都，佔領朔方重鎮，為反擊突厥準備了前進基地。柴紹轉左衛大將軍，又為華州刺史。
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